人工合成锆石固化核素与稳定性评价

《人工合成锆石固化核素与稳定性评价》反映了国家自然科学基金委员会面上项目“锆石晶格固核（Pu，NP）机理与稳定性研究”（42172050）及西南科技大学新能源与核环境材料研究团队多年来在人工合成矿物固化放射性核素领域的主要研究成果。《人工合成锆石固化核素与稳定性评价》分为放射性废物概述、锆石作为锕系核素固化基材的判据、人工合成锆石固化体的方法（微波烧结、熔盐法、溶胶-凝胶法等）、人工合成锆石固化核素（三价、四价模拟锕系核素）行为与机理、人工合成锆石的稳定性评价（化学稳定性、辐照稳定性、数值模拟）等五部分。研究结果对促进我国人工合成矿物（陶瓷）固化高放废物的科学研究与工程实践具有重要的理论和实际意义。
　　《人工合成锆石固化核素与稳定性评价》注重基础理论与实验探索并行，章节安排合理、层次分明，写作深入浅出、逻辑性强。可作为从事放射性废物管理、人工合成矿物（陶瓷）固化、环境放射化学等方面的专业技术人员、管理人员的参考书，也可作为高等学校教师和研究生的专业教材。

目录
第1章 放射性废物的概述 1
1.1 放射性废物的来源 1
1.1.1 天然放射性物质 1
1.1.2 核工业产生放射性废物 4
1.1.3 军用核燃料循环产生放射性废物 11
1.1.4 非核燃料循环产生放射性废物 11
1.2 放射性废物的特性 12
1.2.1 放射性废物的核素类型 12
1.2.2 放射性废物的放射性活度 12
1.2.3 放射性废物的毒性 13
1.2.4 放射性废物的热效应 14
1.3 放射性废物的分类 14
1.4 放射性废物处理处置原则与理念 17
1.4.1 基本原则 17
1.4.2 现代理念 18
1.5 高放废物的处理策略 19
1.5.1 安全处理方法 21
1.5.2 多重屏障体系可分为两大屏障 21
1.5.3 面临的挑战 22
1.6 人造岩石固化放射性废物 24
1.6.1 人造岩石固化法的提出 24
1.6.2 人造岩石固化体的类型与性能 25
1.6.3 人造岩石固化体的合成方法 28
1.7 人造岩石固化体的稳定性 32
1.7.1 人造岩石固化体的化学稳定 32
1.7.2 人造岩石固化体的辐照稳定 34
参考文献 36
第2章 人工合成锆石作为模拟锕系核素固化基材研究 41
2.1 人工合成锆石的结构 41
2.2 人工合成锆石的理化性质 42
2.3 人工合成锆石作为模拟锕系核素固化基材选择依据 42
2.4 人工合成锆石合成方法 43
2.5 人工合成锆石固核机理 45
2.6 人工合成锆石稳定性研究 46
参考文献 47
第3章 微波烧结人工合成锆石固化体 50
3.1 概述 50
3.2 固化体制备 51
3.2.1 固化体制备的实验设计 51
3.2.2 固化体的微波烧结 52
3.3 固化体表征 53
3.4 结果与讨论 53
3.4.1 固化体物相分析 53
3.4.2 固化体结构分析 55
3.4.3 人工合成锆石的合成率 56
3.5 人工合成锆石固化体微波烧结机理 58
3.6 小结 59
参考文献 59
第4章 熔盐法合成人工合成锆石固化体 61
4.1 概述 61
4.2 固化体制备 62
4.2.1 固化体制备的实验设计 62
4.2.2 固化体的熔盐法合成 63
4.3 固化体表征 64
4.4 结果与讨论 64
4.4.1 固化体物相分析 64
4.4.2 固化体结构分析 67
4.5 人工合成锆石固化体熔盐合成机理 69
4.6 小结 69
参考文献 70
第5章 溶胶-凝胶法合成人工合成锆石固化体 71
5.1 概述 71
5.2 实验部分 72
5.3 结果和讨论 73
5.3.1 固化体物相演变 73
5.3.2 固化体微观结构 76
5.4 小结 77
参考文献 77
第6章 水热辅助溶胶-凝胶法合成人工合成锆石三价模拟锕系核素固化体及其化学稳定性 79
6.1 概述 79
6.2 实验部分 80
6.3 结果与讨论 81
6.3.1 固化体物相演变 81
6.3.2 固化体形貌及微观结构 87
6.3.3 固化体化学稳定性 90
6.4 小结 90
参考文献 91
第7章 水热辅助溶胶-凝胶法合成人工合成锆石多核素固化体及其化学稳定性 94
7.1 概述 94
7.2 实验部分 96
7.3 结果与讨论 97
7.3.1 XRD分析 97
7.3.2 拉曼分析 103
7.3.3 微观形貌分析 105
7.3.4 化学稳定性分析 107
7.4 小结 111
参考文献 112
第8章 人工合成锆石对三价模拟锕系核素的固化行为及其化学稳定性 116
8.1 概述 116
8.2 实验部分 117
8.3 结果与讨论 118
8.4 小结 123
参考文献 123
第9章 锆石基四价模拟锕系核素固化体的物相演变及其化学稳定性 126
9.1 概述 126
9.2 实验部分 126
9.3 结果与讨论 127
9.3.1 Ce固溶量对固化体Zr1?xCexSiO4(0≤x≤0.1)物相结构的影响 127
9.3.2 Ce固溶量对固化体微观结构及形貌的影响 130
9.3.3 锆石基固化体Zr1?xCexSiO4(x=0， 0.042)的化学稳定性 132
9.4 小结 135
参考文献 135
第10章 人工合成锆石对混合价态(三、四价)模拟锕系核素固化行为 136
10.1 概述 136
10.2 实验部分 137
10.3 结果与讨论 139
10.3.1 固化体物相结构分析 139
10.3.2 固化体微观结构及致密性分析 145
10.4 小结 148
参考文献 148
第11章 锆石基固化体的抗α射线辐照稳定性 151
11.1 概述 151
11.2 实验部分 152
11.3 结果与讨论 153
11.3.1 XRD及GIXRD分析 153
11.3.2 拉曼光谱分析 158
11.3.3 SEM/EDS分析 160
11.3.4 化学稳定性分析 161
11.4 小结 162
参考文献 163
第12章 人工合成锆石Pu固化体结构及稳定性影响 165
12.1 概述 165
12.2 计算方法 165
12.3 Pu掺杂量对ZrSiO4结构的影响 167
12.3.1 电子转移 167
12.3.2 晶格畸变 170
12.3.3 形貌转变 171
12.4 小结 172
参考文献 173
第13章 **性原理研究人工合成锆石中不同电荷缺陷的结构与能量 176
13.1 概述 176
13.2 计算方法 177
13.3 结果与讨论 179
13.3.1 锆石的结构和性质 179
13.3.2 单空位的形成能 180
13.4 小结 189
参考文献 189
第14章 结论与展望 193
14.1 结论 193
14.2 展望 195
参考文献 199
附：发表的相关论文 201